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  α-氨基酸是构成生命体蛋白质的根本组成单元,在生物多肽、小分子药物、动物饲料和食物添加剂中发挥中重要的效果。轿车和工业废气废水中的氮氧化物(NOx)已构成严峻的环境生态问题并要挟着人类健康。因而,将NOx转化成高附加值的含氮化学品(如氨基酸)具有重大含义但极富应战。中山大学李光琴教授团队曾报导以原子级涣散的Fe催化剂完成了电催化NOx组成多种必需氨基酸(Angew. Chem. Int. Ed., 2023, e202304007)。但是,因为反响途径的多样复杂性和多种竞赛反响的共存,导致氨基酸的选择性和产值较低。针对上述问题,近来中山大学李光琴教授团队和中国科学技能大学刘庆华教授团队协作,经过CoFe合金润饰自支撑碳纤维膜催化剂(CoFe-SSM)电催化共复原NOx和α-酮酸,完成高选择性、高产率组成一系列氨基酸。

  亮氨酸是人体必需的8种氨基酸之一,它在促进身体成长、安排愈合及调理血糖等人体生命活动中具有重要的效果。以亮氨酸为例,在-0.7 V vs. RHE下,亮氨酸的选择性到达56.7%,法拉第功率为32.4%,产率高达115.4 μmol h-1。经过系列比照试验证明,可再生绿色清洁动力电能是组成氨基酸的驱动力,亮氨酸上的N源来源于NO,且CoFe-SSM具有最优异的电组成氨基酸性质。该膜催化剂具有超长的电催化稳定性,240小时后电催化组成亮氨酸的活性没有显着下降,经过简略的冷冻干燥别离后,氨基酸的产值到达~3.3 g。

  在刘庆华教授团队帮忙下,经过原位XAFS表征技能监测了反响过程中的催化剂价键改变,证明Fe和Co作为催化活性位点协同促进氨基酸的电催化组成。原位SRIR监测到反响过程中要害中间体的构成,深入提醒了电催化组成氨基酸的反响机理:NO→NH2OH→肟→氨基酸。

  该办法具有很好的普适性,不只能够拓宽到多种碳源底物,以高产值电组成了13种α-氨基酸,其间包含亮氨酸、异亮氨酸、缬氨酸、谷氨酸、丙氨酸、甘氨酸、天冬氨酸等多种天然氨基酸;还适用于多种氮源(包含NO2、NO3-和NO2-)。此外,扩大试验成功完成了亮氨酸和2-氨基丁酸的克级制备,暗示着该办法在将工业废气和废水中的NOx可继续地转化成高附加值的氨基酸上具有巨大的使用远景。

  综上所述,本作业以废气、含氮废水为质料,经过绿色可再生的电化学办法完成了多达13种氨基酸的高效组成。这对处理氮氧化物环境污染和其可继续转化具有深远含义。此外,本研讨不只为电催化制氢过程中活性氢的高效使用供给了新思路;而且为电催化NOx转化成具有高附加值的含氮化学品供给了重要且共同的新视角。

  文章的榜首作者是中山大学的博士生冼家慧和李穗生、博士后廖培森和中国科学技能大学特聘副研讨员苏徽(现为湖南师范大学特聘教授),通讯作者为中山大学李光琴教授和中国科学技能大学刘庆华教授。

  《德国使用化学》(Angewandte Chemie)创刊于1888年,是德国化学学会(GDCh)的官方期刊并由Wiley–VCH出书。作为化学范畴的威望期刊,《德国使用化学》涵盖了化学研讨的各个范畴,刊发包含新闻、总述、观念、通讯、研讨论文等在内的各种内容。

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